alternativeАльтернативная энергетика и экология (ISJAEE)Alternative Energy and Ecology (ISJAEE)1608-8298Международный издательский дом научной периодики "Спейс10.15518/isjaee.2017.16-18.077-088alternative-1087Research ArticleНЕВОЗОБНОВЛЯЕМАЯ ЭНЕРГЕТИКА, АТОМНАЯ ЭНЕРГЕТИКАNONRENEWABLE ENERGY, ATOMIC ENERGYТЕРМОДИНАМИЧЕСКОЕ МОДЕЛИРОВАНИЕ РАВНОВЕСНОГО СОСТАВА ПРОДУКТОВ РЕАКЦИИ ПРИ ОБЕЗВОЖИВАНИИ ТЕХНОЛОГИЧЕСКОГО КАНАЛА УРАН-ГРАФИТОВОГО РЕАКТОРАTHERMODYNAMIC MODELING OF THE EQUILIBRIUM COMPOSITION OF THE REACTION PRODUCTS IN THE DEWATERING PROCESS OF THE CHANNEL OF URANIUM-GRAPHITE REACTORПавлюкА. О.PavliukA. O.

Павлюк Александр Олегович - кандидат физико-математических наук, руководитель группы АО «Опытно-демонстрационный центр вывода из эксплуатации уран-графитовых ядерных реакторов».

д. 13, ул. Автодорога, Северск, Томская обл., 636000.

Alexander Pavliuk -Ph.D. (physics and mathematics), Head of the Group JSC Pilot and Demonstration Center for Uranium-Graphite Nuclear Reactor Decommissioning. 

13, Avtodoroga str., Seversk, Tomsk region, 636000.

БеспалаЕ. В.BespalaE. V.

Беспала Евгений Владимирович - кандидат физико-математических наук, инженер-физик АО «Опытно-демонстрационный центр вывода из эксплуатации уран-графитовых ядерных реакторов».

д. 13, ул. Автодорога, Северск, Томская обл., 636000.

Evgeny Bespala - Ph.D. (physics and mathematics), Engineer at JSC Pilot and Demonstration Center for Uranium-Graphite Nuclear Reactor Decommissioning.

13, Avtodoroga str., Seversk, Tomsk region, 636000.

bespala_evgeny@mail.ruКотляревскийС. Г.KotlyarevskiyS. G.

Котляревский Сергей Геннадьевич - ведущий инженер, АО «Опытно-демонстрационный центр вывода из эксплуатации уран-графитовых ядерных реакторов».

д. 13, ул. Автодорога, Северск, Томская обл., 636000.

Sergey Kotlyarevskiy - engineer at JSC Pilot and Demonstration Center for Uranium-Graphite Nuclear Reactor Decommissioning.

13, Avtodoroga str., Seversk, Tomsk region, 636000.

НовоселовИ. Ю.NovoselovI. Yu.

Новоселов Иван Юрьевич - ассистент в Национальном исследовательском Томском политехническом университете, кафедра технической физики.

д. 30, пр. Ленина, Томск, 634050.

Ivan Novoselov - Lecturer at National Research Tomsk Polytechnic University, Department of Applied Physics Engineering.

13, Avtodoroga str., Seversk, Tomsk region, 636000.

АО «Опытно-демонстрационный центр вывода из эксплуатации уран-графитовых ядерных реакторов».РоссияJSC “Pilot and Demonstration Center for Uranium-Graphite Nuclear Reactor Decommissioning”.Russian FederationНациональный исследовательский Томский политехнический университет.РоссияJSC “Pilot and Demonstration Center for Uranium-Graphite Nuclear Reactor Decommissioning”.Russian Federation201713092017016-187788Copyright © Международный издательский дом научной периодики "Спейс, 20172017Международный издательский дом научной периодики "СпейсМеждународный издательский дом научной периодики "Спейсhttps://www.isjaee.com/jour/about/submissions#copyrightNoticehttps://www.isjaee.com/jour/article/view/1087

Обсуждаются явления и процессы, происходящие в уран-графитовых ядерных реакторах, в том числе, в промышленных, энергетических и исследовательских реакторах, при нарушении режима теплосъёма, разрушении оболочки топливного элемента и обезвоживании технологического канала. Рассмотрены аварийные ситуации, приводящие к накоплению в графитовой кладке фрагментов облученного ядерного топлива, в реакторах типа Magnox, HTR, AGR, реакторах B и N в Хэнфорде. Наиболее подробно описаны процессы, происходящие при тяжелых зависаниях твэлов, состоящих из металлического урана. Кроме того, в работе анализируются возможные химические соединения металлического урана при его взаимодействии с оболочкой твэла, материалов технологического канала, парогазовой смесью, водой и графитовой кладкой. Приводятся данные по качественному составу соединений, в которых могут находиться просыпи ядерного топлива в графитовой кладке, полученные с помощью термодинамического метода, в основу которого положен принцип максимума энтропии. Показано, что при достижении температуры плавления металлического урана могут образовываться различные твёрдые и газообразные химические соединения: оксиды, гидриды, карбиды и др., – однако, их концентрация и количество будут определяться, прежде всего, температурой внутри графитовой кладки. В статье приведена разработанная математическая модель процесса обезвоживания и запаривания технологического канала реактора типа B и N, описываемая нестационарным уравнением теплопереноса с граничными условиями первого и второго рода. Представлен алгоритм решения уравнения в программных пакетах Ansys Fluent и Mathlab. Доказано, что при нарушении режима теплосъёма, разрушении оболочки топливного элемента и обезвоживании технологического канала основным продуктом реакции, накапливающимся в графитовой кладке, является диоксид урана UO2. Не исключено образование газообразных продуктов реакции, например, CO, CH4, H2. Показано, что образование соединений металлического урана с водородом (тритием) маловероятно. Полученные результаты могут быть использованы при выборе способа обращения с облученным графитом, а именно при демонтаже графитовой кладки.

The paper discusses the phenomena and processes occurring in the industrial, power and research uraniumgraphite nuclear reactors at heat removal trouble, clad damage and technological channel dewatering. The authors describe the accidental situations leading to build-up of the fragments of irradiated nuclear fuel in graphite stack of the Magnox, HTR, AGR reactors and B and N reactors in Hanford. The processes occurring at serious fuel element bridging which consisting of metal uranium are best documented. Moreover, the paper analyzes the possible chemical compounds of metal uranium with fuel element case, technological channel material, steam gas mixture, water and graphite stack. The authors adduce data on qualitative composition of compounds that could contain accidental release of nuclear fuel in the graphite stack. Such data were obtained by thermodynamic method based on the principle of the entropy maximum. It was shown that at reaching the melting temperature of metal uranium various solid and gaseous chemical compounds such as oxides, hydrates, carbides and others could form, but their concentration and amount depend on temperature inside of the graphite stack. The paper also shows the mathematical model of dewatering and steam lock of technological channel of the B and N type reactors. Aforementioned model follows the non-stationary heat transfer equation with Dirichlet and Neumann boundary conditions. Solution algorithm of this equation is realized in Ansys Fluent and Matlab. It was clearly shown that UO2 is the main product that build-up in the graphite stack at the heat removal trouble, clad damage and technological channel dewatering. Furthermore, it is possible to form the gaseous products such as CO, CH4 and H2, and it is unlikely to form the compound of metal uranium and hydrogen (tritium). The results could be used in choosing the way of treatment of irradiated graphite in particular at the disassembling graphite stack.

уран-графитовый ядерный реакторядерное топливографитовая кладкаобезвоживание каналапирофорные соединениятермодинамическое моделированиеразогрев графитаdisassemblingtechnological channel dewateringuranium oxideheat removal troubleequilibrium compositionReferencesIzmestiev, A. Application of void-free filling technology for additional safety barriers creation during uranium-graphite reactors decommissioning [Text] / A. Izmestiev, A. Pavliuk, S. Kotlyarevsky // Advanced Materials Research. – 2015. – Vol. 1084. – P. 613–619.Izmestiev A., Pavliuk A., Kotlyarevsky S. Application of void-free filling technology for additional safety barriers creation during uranium-graphite reactors decommissioning. Advanced Materials Research, 2015;1084:613–619 (in Eng.).Pavliuk, A.O. Experimental simulation of the radionuclide behavior in the process of creating additional safety barriers in solid radioactive waste repositories containing irradiated graphite [Text] / A.O. Pavliuk [et al.] // IOP Conf. Series: Materials Science and Engineering. – 2016. – Vol. 142. – P. 1–7. DOI: 10.1088/1757-899X/142/1/012040.Pavliuk A.O., Kotlyarevskiy S.G., Bespala E.V. et al. Experimental simulation of the radionuclide behavior in the process of creating additional safety barriers in solid radioactive waste repositories containing irradiated graphite. IOP Conf. Series: Materials Science and Engineering, 2016;142:1–7 (in Eng.).Jackson, S.F. An investigation towards real time dose rate monitoring, and fuel rod detection in a First Generation Magnox Storage Pond [Text] / S.F. Jackson, S.D. Monk, Z. Riaz // Applied Radiation and Isotopes. – 2014. – Vol. 94. – P. 254–259.Jackson S.F., Monk S.D., Riaz Z. An investigation towards real time dose rate monitoring, and fuel rod detection in a First Generation Magnox Storage Pond. Applied Radiation and Isotopes, 2014;94:254–259 (in Eng.).Dawson, J.W. Gas-cooled nuclear reactor designs, operation and fuel cycle / J.W. Dawson. – London: Woodhead Publishing Limited, 2002.Dawson J.W. Gas-cooled nuclear reactor designs, operation and fuel cycle. London: Woodhead Publishing Limited, 2002 (in Eng.).Бушуев, А.В. Радиоактивный реакторный графит / А.В. Бушуев [и др.]. – М.: НИЯУ МИФИ, 2015.Bushuev A.V., Kozhin A.F. Petrova E.V., Zubarev V.N., Aleeva T.B., Girke N.A. Radioactive reactor graphite (Radioaktivnyi reaktornyi grafit). Moscow: NIYaU MIFI, 2015 (in Russ.).Reed, B.C. The history and science of the Manhattan Project / B.C. Reed. – Alma: Springer-Verlag Berlin Heidelberg, 2014.Reed B.C. The history and science of the Manhattan Project. Alma: Springer-Verlag Berlin Heidelberg, 2014.Toffer, H. Evolution of the Hanford graphite reactor technology [Text] / H. Toffer // 50 Years with Nuclear Fission. – 1989. – P. 237–243.Toffer H. Evolution of the Hanford graphite reactor technology. 50 Years with Nuclear Fission, 1989;237–243 (in Eng.).Onishi, Y. Fukushima and Chernobyl nuclear accidents’ environmental assessments and U.S. Hanford Site’s waste management / Y. Onishi // Procedia IUTAM. – 2014. – P. 372–381.Onishi Y. Fukushima and Chernobyl nuclear accidents’ environmental assessments and U.S. Hanford Site’s waste management. Procedia IUTAM, 2014;372–381 (in Eng.).Burn, D. Nuclear power and the energy crisis / D. Burn. – London: The macmillan press LTD, 1978.Burn D. Nuclear power and the energy crisis. London: The macmillan press LTD, 1978 (in Eng.).Металлургия ядерной энергетики и действие облучения на материалы: сборник докладов. – М.: Государственное научно-техническое издательство литературы по черной и цветной металлургии, 1956.Nuclear energetics metallurgy and influence of irradiation on materials (Metallurgiya yadernoi energetiki i deistvie oblucheniya na materialy), Proceedings, Мoscow, Gosudarstvennoe nauchno-tekhnicheskoe izdatel'stvo literatury po chernoi i tsvetnoi metallurgii, 1956 (in Russ.).Емельянов, В.С. Металлургия ядерного горючего. Учебник для вузов. Изд. 2 / В.С. Емельянов, А.М. Евстюхин. – М.: Атомиздат, 1968.Emel'yanov V.S., Evstyukhin A.M. Metalurgy of nuclear fuel material (Metallurgiya yadernogo goryuchego). College textbook (Vol. 2). Мoscow, Atomizdat, 1968 (in Russ.).Тураев, Н.С. Химия и технология урана / Н.С. Тураев, И.И. Жерин. – М.: Издательский дом «Руда и Металлы», 2006.Turaev N.S., Zherin I.I. Chemistry and technology of uranium (Khimiya i tekhnologiya urana). Мoscow, Published house “Ruda i Metally”, 2006 (in Russ.).Трусов, Б.Г. Программная система ТЕРРА для моделирования фазовых и химических равновесий в плазмохимических системах / Б.Г. Трусов // III Междунар. симп. по теор. и прикл. плазмохимии. Сб. матер. Т.I. Иваново, 16–21 сентября. – 2002. – С. 217–220.Trusov B.G. Program system TERRA for simulation of phase and chemical equilibriums in plasmachemical systems (Programmnaya sistema TERRA dlya modelirovaniya fazovykh i khimicheskikh ravnovesii v plazmokhimicheskikh sistemakh). III Mezhdunar. simp. po teor. i prikl. Plazmokhimii, 2002;1:217–220 (in Russ.).Белов, Г.В. Термодинамическое моделирование химически реагирующих систем / Г.В. Белов, Б.Г. Трусов. – М.: МГТУ имени Н.Э. Баумана, 2013.Belov G.V., Trusov B.G. Thermodynamic simulation of chemically reactive systems (Termodinamicheskoe modelirovanie khimicheski reagiruyushchikh sistem). Мoscow, MGTU imeni N.E. Baumana, 2013 (in Russ.).Пупышев, А.А. Термодинамическое моделирование термохимических процессов / А.А. Пупышев. – Екатеринбург: УГТУ-УПИ, 2007.Pupyshev A.A. Thermodynamic simulation of thermochemical processes (Termodinamicheskoe modelirovanie termokhimicheskikh protsessov). Ekaterinburg, UGTU-UPI, 2007 (in Russ.).Гурвич, Л.В. Термодинамические свойства индивидуальных веществ: справочное издание в 4-х томах / Л.В. Гурвич, И.В. Вейц, В.А. Медведев. – М.: Наука, 1978–1982.Gurvich L.V., Veits I.V., Medvedev V.A. Thermodynamic properties of individual materials (Termodinamicheskie svoistva individual'nykh veshchestv), Reference book. Мoscow: Nauka, 1978–1982 (in Russ.).Barnaby, F. Plutonium and Security / F. Barnaby. – New York: St. Martin’s press, 1992.Barnaby F. Plutonium and Security. New York: St. Martin’s press, 1992 (in Eng.).IAEA. Characterization, Treatment and Conditioning of radioactive graphite from decommissioning of nuclear reactors // IAEA-TECDOC-1521. – September, 2006.IAEA. Characterization, Treatment and Conditioning of radioactive graphite from decommissioning of nuclear reactors. IAEA-TECDOC-1521. September, 2006 (in Eng.).Paasch, R.A. A compilation of Carbon-14 Data / R.A. Paasch. – UNC Nuclear Industries, 1985.Paasch R.A. A compilation of Carbon-14 Data. UNC Nuclear Industries, 1985 (in Eng.).Ojovan, M.I. Thermochemical processing using powder metal fuels of radioactive and hazardous waste [Text] / M.I. Ojovan [et al.] // J. Process Mechanical Engineering. – 2004. – Vol. 218. – P. 1–9.Ojovan M.I., Lee W.E., Sobolev I.A., et al. Thermochemical processing using powder metal fuels of radioactive and hazardous waste. Journal of Process. Mechanical Engineering, 2004;218:1–9 (in Eng.).Vulpius, D. Location and chemical bond of radionuclides in neutron-irradiated nuclear graphite [Text] / D. Vulpius [et al.] // Journal of Nuclear Materials. – 2013. – Vol. 438. – P. 163–177.Vulpius D., Baginski K., Fischer C., Thomauske B. Location and chemical bond of radionuclides in neutron-irradiated nuclear graphite. Journal of Nuclear Materials. 2013;438: 163–177 (in Eng.).Takahashi, R. Investigation of morphology and impurity of nuclear grade graphite, and leaching mechanism of Carbon-14 [Text] / R. Takahashi, M. Toyahara, S. Maruki // IAEA Technical Committee Meeting on Nuclear Graphite Waste Management. – Manchester, 1999. – P. 176–190.Takahashi R., Toyahara M., Maruki S. Investigation of morphology and impurity of nuclear grade graphite, and leaching mechanism of Carbon-14. IAEA Technical Committee Meeting on Nuclear Graphite Waste Management, 1999:176–190 (in Eng.).Кащеев, В.А. Технология и установка для сжигания облученного реакторного графита [Текст] / В.А. Кащеев [и др.] // Атомная энергия. – 2017. – Т. 122. – № 4. – С. 210–213.Kashcheev V.A., Ustinov A.O., Yakunin S.A., Zagumennov V.S., Pavlyuk A.O., Kotlyarevskii S.G., Bespala E.V. Technology and device for burning irradiated reactor graphite (Tekhnologiya i ustanovka dlya szhiganiya obluchennogo reaktornogo grafita). Atomic Energy, 2017;122(4):210–213 (in Russ.).Bespala, E. Heat transfer during evaporation of cesium from graphite surface in an argon environment / E. Bespala, I. Novoselov, I. Ushakov // MATEC Web of Conferences. – 2016. – Vol. 72. – P. 1–5.Bespala E., Novoselov I., Ushakov I. Heat transfer during evaporation of cesium from graphite surface in an argon environment. MATEC Web of Conferences, 2016;72:1–5 (in Eng.).Бушуев, А.В. Продукты деления и актиноиды в отработавшем графите кладок реакторов Сибирского химического комбината [Текст] / А.В. Бушуев [и др.] // Атомная энергия. – 2000. – Т. 89. – Вып. 2. – С. 139–146.Bushuev A.V., Verzilov Yu.M., Zubarev V.N., et al. Fission products and actinides in spent graphite stacks of reactors of Siberian Group of Chemical (Produkty deleniya i aktinoidy v otrabotavshem grafite kladok reaktorov Sibirskogo khimicheskogo kombinata). Atomic Energy, 2000;89(2):139–146 (in Russ.).Bondar’kov, M.D. Activity study of graphite from the chenobyl NPP Reactor [Text] / M.D. Bondar’kov [et al.] // Bulletin of the Russian Academy of Science: Physics. – 2000. – Vol. 73. – No. 2. – P. 261–265.Bondar’kov M.D., Bondar’kov D.M., Maksimenko A.M., Zheltonozhskii V.A., Zheltonozhskaya M.V., Petrov V.V., Savin A.I. Activity study of graphite from the chenobyl NPP Reactor. Bulletin of the Russian Academy of Science: Physics, 2000;73(2):261–265 (in Eng.).Bulanenko, V.I. Radiation characteristics of graphite removed from operation in uranium-graphite reactors [Text] / V.I. Bulanenko, V.V. Frolov, A.G. Nikolaev // Atomic Energy. – 1996. – Vol. 81. – No. 4. – P. 743–745.Bulanenko V.I., Frolov V.V., Nikolaev A.G. Radiation characteristics of graphite removed from operation in uranium-graphite reactors. Atomic Energy, 1996;81(4):743–745 (in Eng.).Беспала, Е.В. Тепломассоперенос при испарении цезия с поверхности графита в аргоновой среде [Текст] / Е.В. Беспала [и др.] // Атомная энергия. – 2017. – Т. 122. – № 6. – С. 325–329.Bespala E.V., Myshkin V.F., Pavlyuk A.O., Novoselov I.Yu. Thermal and mass transfer at vaporizing cesium from graphite surface in argon environment (Teplomassoperenos pri isparenii tseziya s poverkhnosti grafita v argonovoi srede). Atomic Energy, 2017;122(6):325–329 (in Russ.).Berlizov, A.N. Transuranium elements and fission products in technological channels of unit No. 2 of Chernobyl Nuclear Power Plant [Text] / A.N. Berlizov [et al.] // Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry. – 2008. – Vol. 277. – No. 1. – P. 49–57.Berlizov A.N., Malyuk I.A., Sajeniouk A.D., Tryshyn V.V., Petrov V.V., Savin A.I., Abousahl S., Rasmussen G., Sadikov I.I., Tashimova F.A. Transuranium elements and fission products in technological channels of unit No. 2 of Chernobyl Nuclear Power Plant. Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 2008;277(1):49–57 (in Eng.).Bushuev, A.V. 60Co content in the spent graphite masonry of commercial reactors at the Siberian Chemical Combine [Text] / A.V. Bushuev [et al.] // Atomic energy. – 1999. – Vol. 86. – No. 3. – P. 183–188.Bushuev A.V., Verzilov Yu. M., Zubarev V.N., Proshin I.M., Petrova E.V., Aleeva T.B., Dmitriev A.M., Zakharova E.V., Ushakov S.I., Baranov I.I., Kabanov Yu. I., Kolobova E.I., Nikolaev A.G. 60Co content in the spent graphite masonry of commercial reactors at the Siberian Chemical Combine. Atomic energy, 1999;86(3):183–188 (in Eng.).Барбин Н.М. Моделирование поведения урана, плутония, европия и америция при горении радиоактивного графита [Текст] / Н.М. Барбин, Д.И. Терентьев, С.Г. Алексеев // Современная наука. – 2012. – № 2(10). – С. 134–137.Barbin N.M., Terent'ev D.I., Alekseev S.G. Modeling mode of behavior of uranium, plutonium, europium and americium at radioactive graphite burning (Modelirovanie povedeniya urana, plutoniya, evropiya I ameritsiya pri gorenii radioaktivnogo grafita). Sovremennaya nauka, 2012;2(10):134–137 (in Russ.).

The authors declare that there are no conflicts of interest present.