alternativeАльтернативная энергетика и экология (ISJAEE)Alternative Energy and Ecology (ISJAEE)1608-8298Международный издательский дом научной периодики "Спейсalternative-411Research ArticleКАТАЛИЗCATALYSISКвантово-химическое из чение строения и энергии образования стабильных прод ктов взаимодействия молек лярного азота с гидрои дигидрофуллереном С60 и его отрицательными ионамиQuantum-chemical study of the structure and energy of formation of stable products of the interaction of molecular nitrogen with hydro and digidrofullerene C60 and its negative ionsТрифоновН. Ю.TrifonovN. Yu.noemail@neicon.ruШестаковА. Ф.ShestakovA. F.noemail@neicon.ruИнститут проблем химической физики РАНРоссияThe Institute of Problems of Chemical Physics of the RASRussian Federation20142306201643339Copyright © Международный издательский дом научной периодики "Спейс, 20162016Международный издательский дом научной периодики "СпейсМеждународный издательский дом научной периодики "Спейсhttps://www.isjaee.com/jour/about/submissions#copyrightNoticehttps://www.isjaee.com/jour/article/view/411

В данной работе были рассмотрены различные варианты механизмов фиксации молекулярного азота в присутствии супрамолекулярного комплекса фуллерена С60 с γ-циклодекстрином в процессе электролиза. Показано, что ни сам фуллерен, ни его низшие гидриды, которые способны образовываться в условиях эксперимента, в различных зарядовых и спиновых состояниях не способны непосредственно присоединять молекулярный азот.

Various options of the mechanisms of fixing of molecular nitrogen were examined in the presence of a supramolecular complex of the C60 fullerene with γ-cyclodextrin in the electrolysis process in this paper. It is shown that neither the fullerene nor its lower hydrides that can be formed under the experimental conditions in different charge and spin states are not able to directly connect molecular nitrogen.

реакционная способностькатализфуллерен С60фиксация азотаreactivitycatalysisC60 fullerenenitrogen fixationReferencesKim J., Rees D.C. Nitrogenase and biological nitrogen fixation // Biochemistry. 1994. Vol. 33, No. 2. P. 389-397.Kim J., Rees D.C. Nitrogenase and biological nitrogen fixation // Biochemistry. 1994. Vol. 33, No. 2. P. 389-397.Shilov A.E. Aktivation of Saturated Hydrocarbons by Transition Metal Complexes. Dordrecht. 1984.Shilov A.E. Aktivation of Saturated Hydrocarbons by Transition Metal Complexes. Dordrecht. 1984.Adrian F., Budtova T. et al. Inclusion complexes of γ-cyclodextrin and carboxyl-modified γ-cyclodextrin with C60: synthesis, characterization and controlled release application via microgels // J Incl Phenom Macrocycl Chem. 2009. Vol. 64, No. 1-2. P. 83-94.Adrian F., Budtova T. et al. Inclusion complexes of γ-cyclodextrin and carboxyl-modified γ-cyclodextrin with C60: synthesis, characterization and controlled release application via microgels // J Incl Phenom Macrocycl Chem. 2009. Vol. 64, No. 1-2. P. 83-94.Takekuma Sh., Takekuma H. et al. A highly selective generation of γ-cyclodextrin-bicapped C60n- (n: 1 and 2) in DMSO // Tetrahedron Letters. 2000. Vol. 41, No. 16. P. 2929-2932.Takekuma Sh., Takekuma H. et al. A highly selective generation of γ-cyclodextrin-bicapped C60n- (n: 1 and 2) in DMSO // Tetrahedron Letters. 2000. Vol. 41, No. 16. P. 2929-2932.Zhang Y., Ye D. et al. Study of α - , β - and γ - Cyclodextrin/C60 Supramolecular Complexes: Influence of the Cavity Dimension toward the Host - Guest Complexes // Nanotubes, and Carbon Nanostructures. 2007. Vol. 15, No. 5. P. 317-330.Zhang Y., Ye D. et al. Study of α - , β - and γ - Cyclodextrin/C60 Supramolecular Complexes: Influence of the Cavity Dimension toward the Host - Guest Complexes // Nanotubes, and Carbon Nanostructures. 2007. Vol. 15, No. 5. P. 317-330.Diederich F., Lopez M.G. Supramolecular fullerene chemistry // Chem. Soc. Rev. 1999. Vol. 28, No. 5. P. 263-277.Diederich F., Lopez M.G. Supramolecular fullerene chemistry // Chem. Soc. Rev. 1999. Vol. 28, No. 5. P. 263-277.Mori N., Fukui K. et al. A stable triplet-state γ-cyclodextrin bicapped C60 dianion and molecular clusters in water: ESR spectroscopy and DFT calculations // Synthetic Metals. 2003. Vol. 137, No. 1-3. P. 1315-1316.Mori N., Fukui K. et al. A stable triplet-state γ-cyclodextrin bicapped C60 dianion and molecular clusters in water: ESR spectroscopy and DFT calculations // Synthetic Metals. 2003. Vol. 137, No. 1-3. P. 1315-1316.Takekuma Sh., Takekuma H. et al. Reducing ability of supramolecular C60 dianion toward C=O, C=C and N-N bonds // Chem. Comm. 2005. No. 12. P. 1628-1630.Takekuma Sh., Takekuma H. et al. Reducing ability of supramolecular C60 dianion toward C=O, C=C and N-N bonds // Chem. Comm. 2005. No. 12. P. 1628-1630.Nishibayashi Y., Saito M. et al. Buckminsterfullerenes: A non-metal system for nitrogen fixation// Nature. 2004. Vol. 428, No. 6980. P. 279-280.Nishibayashi Y., Saito M. et al. Buckminsterfullerenes: A non-metal system for nitrogen fixation// Nature. 2004. Vol. 428, No. 6980. P. 279-280.Pospisil L., Bulickova J. et al. Electrochemical conversion of dinitrogen to ammonia mediated by a complex of fullerene C60 and γ-cyclodextrin // Chem. Comm. 2007. No. 22. P. 2270-2272.Pospisil L., Bulickova J. et al. Electrochemical conversion of dinitrogen to ammonia mediated by a complex of fullerene C60 and γ-cyclodextrin // Chem. Comm. 2007. No. 22. P. 2270-2272.Pospisil L., Hromadova M. et al. Electrochemical impedance of nitrogen fixation mediated by fullerene-cyclodextrin complex // Electrochimica Acta. 2008. Vol. 53, No. 25. P. 7445-7450;Pospisil L., Hromadova M. et al. Electrochemical impedance of nitrogen fixation mediated by fullerene-cyclodextrin complex // Electrochimica Acta. 2008. Vol. 53, No. 25. P. 7445-7450;Perdew J.P., Burke K. et al. Generalized Gradient Approximation Made Simple // Phys. rev. lett. 1996. Vol. 77, No. 18. P. 3865-3868.Perdew J.P., Burke K. et al. Generalized Gradient Approximation Made Simple // Phys. rev. lett. 1996. Vol. 77, No. 18. P. 3865-3868.Laikov D.N. Fast evaluation of density functional exchange-correlation terms using the expansion of the electron density in auxiliary basis sets // Chem.Phys. Lett. 1997. Vol. 281, No. 1-3. P. 151-156.Laikov D.N. Fast evaluation of density functional exchange-correlation terms using the expansion of the electron density in auxiliary basis sets // Chem.Phys. Lett. 1997. Vol. 281, No. 1-3. P. 151-156.Troshin P.A. et al. [C60(CN)5]-: A Remarkably Stable [60]Fullerene Anion // Eur. J. Org. Chem. 2010. No 17. P. 3265-3268.Troshin P.A. et al. [C60(CN)5]-: A Remarkably Stable [60]Fullerene Anion // Eur. J. Org. Chem. 2010. No 17. P. 3265-3268.Шестаков А.Ф. Реакционная способность фуллерена C60 // Российский химический журнал. 2007. Т. 51, № 5. P. 121-129.Шестаков А.Ф. Реакционная способность фуллерена C60 // Российский химический журнал. 2007. Т. 51, № 5. P. 121-129.Niyazymbetov M.E., Evans D.H. et al. Study of Acid-Base and Redox Equilibria for the C60/C60H2 System in Dimethyl Sulfoxide Solvent // J. Phys. Chem. 1994. Vol. 98, No 49. P. 13093- 13098.Niyazymbetov M.E., Evans D.H. et al. Study of Acid-Base and Redox Equilibria for the C60/C60H2 System in Dimethyl Sulfoxide Solvent // J. Phys. Chem. 1994. Vol. 98, No 49. P. 13093- 13098.Choho K., Van Lier G. et al. Acidity of hydrofullerenes: a quantum chemical study // J. Chem. Soc., Perkin Trans 2. 1996. No 8. P. 1723-1732.Choho K., Van Lier G. et al. Acidity of hydrofullerenes: a quantum chemical study // J. Chem. Soc., Perkin Trans 2. 1996. No 8. P. 1723-1732.Гольдшлегер Н.Ф., Моравский А.П. Гидриды фуллеренов: получение, свойства, структура // Успехи химии. 1997. Т. 66, № 4. P. 353-375.Гольдшлегер Н.Ф., Моравский А.П. Гидриды фуллеренов: получение, свойства, структура // Успехи химии. 1997. Т. 66, № 4. P. 353-375.Hromadova M. Electrochemical Reactions of Organic Molecules in the Presence of Cyclodextrins // Curr. Org. Chem. 2011. Vol. 15, No 17. P. 2950-2956.Hromadova M. Electrochemical Reactions of Organic Molecules in the Presence of Cyclodextrins // Curr. Org. Chem. 2011. Vol. 15, No 17. P. 2950-2956.Воробьёв-Десятовский Н.В. и др. Химические процессы на поверхности активированного угля: новый пример фиксации а ота // Журнал общей химии. 2006. Т. 76, № 6. P. 988-998;Воробьёв-Десятовский Н.В. и др. Химические процессы на поверхности активированного угля: новый пример фиксации а ота // Журнал общей химии. 2006. Т. 76, № 6. P. 988-998;Пичугина Д.А., Ибрагимова Р.И. и др. О механизме фиксации азота и воздуха на поверхности активированного угля в воде // Журнал общей химии. 2008. Т. 78, № 4. P. 574-585Пичугина Д.А., Ибрагимова Р.И. и др. О механизме фиксации азота и воздуха на поверхности активированного угля в воде // Журнал общей химии. 2008. Т. 78, № 4. P. 574-585

The authors declare that there are no conflicts of interest present.