ТЕРМОДИНАМИЧЕСКОЕ МОДЕЛИРОВАНИЕ РАВНОВЕСНОГО СОСТАВА ПРОДУКТОВ РЕАКЦИИ ПРИ ОБЕЗВОЖИВАНИИ ТЕХНОЛОГИЧЕСКОГО КАНАЛА УРАН-ГРАФИТОВОГО РЕАКТОРА

Обсуждаются явления и процессы, происходящие в уран-графитовых ядерных реакторах, в том числе, в промышленных, энергетических и исследовательских реакторах, при нарушении режима теплосъёма, разрушении оболочки топливного элемента и обезвоживании технологического канала. Рассмотрены аварийные ситуации, приводящие к накоплению в графитовой кладке фрагментов облученного ядерного топлива, в реакторах типа Magnox, HTR, AGR, реакторах B и N в Хэнфорде. Наиболее подробно описаны процессы, происходящие при тяжелых зависаниях твэлов, состоящих из металлического урана. Кроме того, в работе анализируются возможные химические соединения металлического урана при его взаимодействии с оболочкой твэла, материалов технологического канала, парогазовой смесью, водой и графитовой кладкой. Приводятся данные по качественному составу соединений, в которых могут находиться просыпи ядерного топлива в графитовой кладке, полученные с помощью термодинамического метода, в основу которого положен принцип максимума энтропии. Показано, что при достижении температуры плавления металлического урана могут образовываться различные твёрдые и газообразные химические соединения: оксиды, гидриды, карбиды и др., – однако, их концентрация и количество будут определяться, прежде всего, температурой внутри графитовой кладки. В статье приведена разработанная математическая модель процесса обезвоживания и запаривания технологического канала реактора типа B и N, описываемая нестационарным уравнением теплопереноса с граничными условиями первого и второго рода. Представлен алгоритм решения уравнения в программных пакетах Ansys Fluent и Mathlab. Доказано, что при нарушении режима теплосъёма, разрушении оболочки топливного элемента и обезвоживании технологического канала основным продуктом реакции, накапливающимся в графитовой кладке, является диоксид урана UO2. Не исключено образование газообразных продуктов реакции, например, CO, CH4, H2. Показано, что образование соединений металлического урана с водородом (тритием) маловероятно. Полученные результаты могут быть использованы при выборе способа обращения с облученным графитом, а именно при демонтаже графитовой кладки.

1. Izmestiev, A. Application of void-free filling technology for additional safety barriers creation during uranium-graphite reactors decommissioning [Text] / A. Izmestiev, A. Pavliuk, S. Kotlyarevsky // Advanced Materials Research. – 2015. – Vol. 1084. – P. 613–619.

2. Pavliuk, A.O. Experimental simulation of the radionuclide behavior in the process of creating additional safety barriers in solid radioactive waste repositories containing irradiated graphite [Text] / A.O. Pavliuk [et al.] // IOP Conf. Series: Materials Science and Engineering. – 2016. – Vol. 142. – P. 1–7. DOI: 10.1088/1757-899X/142/1/012040.

3. Jackson, S.F. An investigation towards real time dose rate monitoring, and fuel rod detection in a First Generation Magnox Storage Pond [Text] / S.F. Jackson, S.D. Monk, Z. Riaz // Applied Radiation and Isotopes. – 2014. – Vol. 94. – P. 254–259.

4. Dawson, J.W. Gas-cooled nuclear reactor designs, operation and fuel cycle / J.W. Dawson. – London: Woodhead Publishing Limited, 2002.

5. Бушуев, А.В. Радиоактивный реакторный графит / А.В. Бушуев [и др.]. – М.: НИЯУ МИФИ, 2015.

6. Reed, B.C. The history and science of the Manhattan Project / B.C. Reed. – Alma: Springer-Verlag Berlin Heidelberg, 2014.

7. Toffer, H. Evolution of the Hanford graphite reactor technology [Text] / H. Toffer // 50 Years with Nuclear Fission. – 1989. – P. 237–243.

8. Onishi, Y. Fukushima and Chernobyl nuclear accidents’ environmental assessments and U.S. Hanford Site’s waste management / Y. Onishi // Procedia IUTAM. – 2014. – P. 372–381.

9. Burn, D. Nuclear power and the energy crisis / D. Burn. – London: The macmillan press LTD, 1978.

10. Металлургия ядерной энергетики и действие облучения на материалы: сборник докладов. – М.: Государственное научно-техническое издательство литературы по черной и цветной металлургии, 1956.

11. Емельянов, В.С. Металлургия ядерного горючего. Учебник для вузов. Изд. 2 / В.С. Емельянов, А.М. Евстюхин. – М.: Атомиздат, 1968.

12. Тураев, Н.С. Химия и технология урана / Н.С. Тураев, И.И. Жерин. – М.: Издательский дом «Руда и Металлы», 2006.

13. Трусов, Б.Г. Программная система ТЕРРА для моделирования фазовых и химических равновесий в плазмохимических системах / Б.Г. Трусов // III Междунар. симп. по теор. и прикл. плазмохимии. Сб. матер. Т.I. Иваново, 16–21 сентября. – 2002. – С. 217–220.

14. Белов, Г.В. Термодинамическое моделирование химически реагирующих систем / Г.В. Белов, Б.Г. Трусов. – М.: МГТУ имени Н.Э. Баумана, 2013.

15. Пупышев, А.А. Термодинамическое моделирование термохимических процессов / А.А. Пупышев. – Екатеринбург: УГТУ-УПИ, 2007.

16. Гурвич, Л.В. Термодинамические свойства индивидуальных веществ: справочное издание в 4-х томах / Л.В. Гурвич, И.В. Вейц, В.А. Медведев. – М.: Наука, 1978–1982.

17. Barnaby, F. Plutonium and Security / F. Barnaby. – New York: St. Martin’s press, 1992.

18. IAEA. Characterization, Treatment and Conditioning of radioactive graphite from decommissioning of nuclear reactors // IAEA-TECDOC-1521. – September, 2006.

19. Paasch, R.A. A compilation of Carbon-14 Data / R.A. Paasch. – UNC Nuclear Industries, 1985.

20. Ojovan, M.I. Thermochemical processing using powder metal fuels of radioactive and hazardous waste [Text] / M.I. Ojovan [et al.] // J. Process Mechanical Engineering. – 2004. – Vol. 218. – P. 1–9.

21. Vulpius, D. Location and chemical bond of radionuclides in neutron-irradiated nuclear graphite [Text] / D. Vulpius [et al.] // Journal of Nuclear Materials. – 2013. – Vol. 438. – P. 163–177.

22. Takahashi, R. Investigation of morphology and impurity of nuclear grade graphite, and leaching mechanism of Carbon-14 [Text] / R. Takahashi, M. Toyahara, S. Maruki // IAEA Technical Committee Meeting on Nuclear Graphite Waste Management. – Manchester, 1999. – P. 176–190.

23. Кащеев, В.А. Технология и установка для сжигания облученного реакторного графита [Текст] / В.А. Кащеев [и др.] // Атомная энергия. – 2017. – Т. 122. – № 4. – С. 210–213.

24. Bespala, E. Heat transfer during evaporation of cesium from graphite surface in an argon environment / E. Bespala, I. Novoselov, I. Ushakov // MATEC Web of Conferences. – 2016. – Vol. 72. – P. 1–5.

25. Бушуев, А.В. Продукты деления и актиноиды в отработавшем графите кладок реакторов Сибирского химического комбината [Текст] / А.В. Бушуев [и др.] // Атомная энергия. – 2000. – Т. 89. – Вып. 2. – С. 139–146.

26. Bondar’kov, M.D. Activity study of graphite from the chenobyl NPP Reactor [Text] / M.D. Bondar’kov [et al.] // Bulletin of the Russian Academy of Science: Physics. – 2000. – Vol. 73. – No. 2. – P. 261–265.

27. Bulanenko, V.I. Radiation characteristics of graphite removed from operation in uranium-graphite reactors [Text] / V.I. Bulanenko, V.V. Frolov, A.G. Nikolaev // Atomic Energy. – 1996. – Vol. 81. – No. 4. – P. 743–745.

28. Беспала, Е.В. Тепломассоперенос при испарении цезия с поверхности графита в аргоновой среде [Текст] / Е.В. Беспала [и др.] // Атомная энергия. – 2017. – Т. 122. – № 6. – С. 325–329.

29. Berlizov, A.N. Transuranium elements and fission products in technological channels of unit No. 2 of Chernobyl Nuclear Power Plant [Text] / A.N. Berlizov [et al.] // Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry. – 2008. – Vol. 277. – No. 1. – P. 49–57.

30. Bushuev, A.V. 60Co content in the spent graphite masonry of commercial reactors at the Siberian Chemical Combine [Text] / A.V. Bushuev [et al.] // Atomic energy. – 1999. – Vol. 86. – No. 3. – P. 183–188.

31. Барбин Н.М. Моделирование поведения урана, плутония, европия и америция при горении радиоактивного графита [Текст] / Н.М. Барбин, Д.И. Терентьев, С.Г. Алексеев // Современная наука. – 2012. – № 2(10). – С. 134–137.