ВЫБОР НОСИТЕЛЯ КАТАЛИЗАТОРА ДЛЯ СНИЖЕНИЯ СОДЕРЖАНИЯ МОНООКИСИ УГЛЕРОДА ПРИ РЕФОРМИНГЕ ЭТАНОЛА

Проведено экспериментальное сравнение состава продуктов каталитического водно-парового реформинга этанола на никелевом катализаторе, нанесенном на различные носители: оксиды цинка и кремния, молекулярные сита – с целью получения минимального содержания моноокиси углерода. Исследования проведены в интервале температур 250-400 °С. Показана довольно высокая эффективность этих катализаторов при конверсии этанола при относительно низких температурах для получения смеси, богатой водородом, пригодной для питания топливных элементов. Основными продуктами конверсии являются водород, метан, моноокись и двуокись углерода. Минимальное содержание моноокиси углерода наблюдается при температуре реформинга 400 °С и использовании в качестве носителя катализатора оксида цинка и молекулярных сит в отличие от оксида кремния, где при 400 °С концентрация моноокиси углерода в продуктах реформинга составляет 11 об.%.

1. Morgenstern D.A., Fornango J.P. Low-temperature reforming of ethanol over copper-plated raney nickel: a new route to sustainable hydrogen for transportation // Energy & Fuels. 2005. Vol. 19, No. 4. P. 1708-1716.

2. Haryanto A., Fernando S., Murali N., Adhikari S. Current Status of Hydrogen Production Techniques by Steam Reforming of Ethanol: A Review // Energy & Fuels. 2005. Vol. 19, No. 5. P. 2098-2106.

3. Lovón A.S.P., Lovón-Quintana J.J., Almerindo G.I., Valença G.P., Bernardi M.I.B., Araújo V.D., Rodrigues T.S., Robles-Dutenhefner P.A., Fajardo H.V. Preparation, structural characterization and catalytic properties of Co/CeO2 catalysts for the steam reforming of ethanol and hydrogen production // J. of Power Sources. 2012. Vol. 216. P. 281-289.

4. Chica A., Sayas S. Effective and stable bioethanol steam reforming catalyst based on Ni and Co supported on all-silica delaminated ITQ-2 zeolite // Catalysis Today. 2009. Vol. 146, No. 1-2. P. 37-43.

5. Ciambelli P., Palma V., Ruggiero A. Low temperature catalytic steam reforming of ethanol. 1. The effect of the support on the activity and stability of Pt catalysts // Appl. Catalysis B: Environmental. 2010. Vol. 96, No. 1-2. P. 18-27.

6. Ciambelli P., Palma V., Ruggiero A. Low temperature catalytic steam reforming of ethanol. 2. Preliminary kinetic investigation of Pt/CeO2 catalysts // Appl. Catalysis B: Environmental. 2010. Vol. 96, No. 1-2. P. 190-197.

7. Aboudheir A., Akande A., Idem R., Dalai A. Experimental studies and comprehensive reactor modeling of hydrogen production by the catalytic reforming of crude ethanol in a packed bed tubular reactor over a Ni/Al2O3 catalyst // Int. J. Hydrogen Energy. 2006. Vol. 31, No. 6. P. 752-761.

8. Llorca J., Homs N., Sales J., Piscina P. Efficient Production of Hydrogen over Supported Cobalt Catalysts from Ethanol Steam Reforming // J. Catalysis. 2002. Vol. 209, No. 2. P. 306-317.

9. Galvita V.V., Semin G.L., Belyaev V.D., Semikolenov V.A., Tsiakaras P., Sobyanin V.A. Synthesis gas production by steam reforming of ethanol // Appl. Catalysis A: General. 2001. Vol. 220, No. 1-2. P. 123-127.

10. Klouz V., Fierro V., Denton P., Katz H., Lisse J.P., Bouvot-Maudiut S., Mirodatos C. Ethanol reforming for hydrogen production in a hybrid electric vehicle: process optimization // J. of Power Sources. 2002. Vol. 105, No. 1. P. 26-34.

11. Kugai J., Velu S., Song C. Low-temperature reforming of ethanol over CeO2-supported Ni-Rh bimetallic catalysts for hydrogen production // J. Catalysis Letters. 2005. Vol. 101, No. 3-4. P. 255-264.

12. Garcia E., Laborde M. Hydrogen production by the steam reforming of ethanol: Thermodynamic analysis // Int. J. Hydrogen Energy. 1991. Vol.16, No. 5. P. 307-312.

13. Vasudeva K., Mitra N., Umasankar P., Dhingra S.C. Steam reforming of ethanol for hydrogen production: Thermodynamic analysis // Int. J. Hydrogen Energy. 1996. Vol. 21, No. 1. P. 13-18.

14. Freni S., Maggio G., CavallaroS. Ethanol steam reforming in a molten carbonate fuel cell: a thermodynamic approach // J. of Power Sources. 1996. Vol. 62, No. 1. P. 67-73.

15. Ioannides T. Thermodynamic analysis of ethanol processors for fuel cell applications // J. of Power Sources. 2001. Vol. 92, No. 1-2. P. 17-25.

16. Лапин Н.В., Редькин А.Н., Бежок В.С., Вяткин А.Ф. Получение водорода каталитическим пиролизом этанола на никелевом катализаторе // Журнал физической химии. 2009. Т. 83, № 10. С. 1-5. / Lapin N.V., Red'kin А.N., Bežok V.S., Vâtkin А.F. Polučenie vodoroda katalitičeskim pirolizom ètanola na nikelevom katalizatore // Žurnal fizičeskoj himii. 2009. T. 83, № 10. S. 1-5.

17. Лапин Н.В., Бежок В.С. Низкотемпературный реформинг этанола на никель-медном катализаторе // Журнал прикладной химии. 2011. Т. 84, № 6. С. 983-987. / Lapin N.V., Bežok V.S. Nizkotemperaturnyj reforming ètanola na nikel'-mednom katalizatore // Žurnal prikladnoj himii. 2011. T. 84, № 6. S. 983-987.

18. Лапин Н.В., Бежок В.С., Вяткин А.Ф. Получение водорода для питания топливных элементов низкотемпературной конверсией этанола на катализаторах Ni/ZnO и Ni-Cu/ZnO // Журнал прикладной химии. 2014. Т. 87, № 5. С. 619-623. / Lapin N.V., Bežok V.S., Vâtkin А.F. Polučenie vodoroda dlâ pitaniâ toplivnyh èlementov nizkotemperaturnoj konversiej ètanola na katalizatorah Ni/ZnO i Ni-Cu/ZnO // Žurnal prikladnoj himii. 2014. T. 87, № 5. S. 619-623.

19. Da Costa-Serra J.F., Guil-Lopez R., Chica A. Co/ZnO and Ni/ZnO catalysts for hydrogen production by bioethanol steam reforming. Influence of ZnO support morphology on the catalytic properties of Co and Ni active phases // Int. J. Hydrogen Energy. 2010. Vol. 35, No. 13. P. 6709-6716.

20. Homs N., Llorca J., Piscina P. Low-temperature steam-reforming of ethanol over ZnO-supported Ni and Cu catalysts: The effect of nickel and copper addition to ZnO-supported cobalt-based catalysts // Catalysis Today. 2006. Vol. 116, No. 3. P. 361-366.

21. Garcia V.M., Lopez E., Serra M., Llorca J. Dynamic modeling of a three-stage low-temperature ethanol reformer for fuel cell application // J. of Power Sources. 2009. Vol. 192, No. 1. P. 208-215.

22. Casanovas A., Leitenburg C., Trovarelli A., Llorca J. Ethanol steam reforming and water gas shift reaction over Co– Mn/ZnO catalysts // Chem. Eng. J. 2009. Vol. 154, No. 1-3. P. 267-273.

23. Casanovas A., Roig M., Leitenburg C., Trovarelli A., Llorca J. Ethanol steam reforming and water gas shift over Co/ZnO catalytic honeycombs doped with Fe, Ni, Cu, Cr and Na // Int. J. of Hydrogen Energy. 2010. Vol. 35, No. 15. P. 7690-7698.